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Donado al Museo en dos entregas (en 1976 y en 1984), incluye el epistolario, sobre todo correspondencia con Malats, Granados y con su esposa, Rosa Jordana. Contiene una recopilación de documentación biográfica muy variada en la que puede encontrarse, entre otros, el acta de bautismo, los diarios Viaje a Hungría, diarios personales y el testamento del músico. Acompañando esta documentación, existen algunos objetos personales y una colección de fotografías con dedicatorias al compositor y a su hija Laura, como las de Morizt Rosenthal, Felip Pedrell, Ignacio Zuloaga, Enrique Granados y Rubinstein, y las imágenes del cortejo funerario de Albéniz en Barcelona. Custodia también una amplia e interesante biblioteca personal.
Contiene también una hemeroteca que es testimonio de su vida artística, recogida en diez volúmenes temático-cronológicos de notas, noticias y críticas de Albéniz como joven intérprete, compositor en Europa, comentarista y crítico, de su muerte y de reestrenos de sus obras.
El fondo se caracteriza por una partituroteca con un contenido destacable, como el manuscrito autógrafo 3.er cuaderno Lavapiés Iberia (donación de Malats), King Arthur-Merlin (pruebas de grabador) y los impresos Marcha militar (1868), San Antonio de la Florida, King Arhur, Pepita Jiménez, To Nellie, Obra completa de Chopin, Cançons populars, de Francesc Alió, y 50 Harpsichord Lessons, de Scarlatti.